MC镁瑞臣论文奖励丨电子科技大学资源与环境学院刘慧宇、杜晨宇凭借使用我们MC镁瑞臣的产品，发表了最新研究成果！
第一作者：刘慧宇、杜晨宇
通讯作者：孙艳娟、盛剑平
发表期刊：ACS NANO
影响因子：15.8
实验方向：钙钛矿纳米晶光催化CO2还原
所在学校：电子科技大学资源与环境学院 孙艳娟老师课题组
钙钛矿纳米晶（PCNs）展现出显著的量子限域效应，增强了多激子的生成，使其在光催化CO₂还原领域具有广阔的应用前景。然而，其转换效率受限于激子解离效率低下。为解决这一问题，我们通过配体工程方法合成了二茂铁甲醇功能化的CsPbBr₃（CPB/FcMeOH）。通过利用FcMeOH分子间氢键增强的偶极矩，调控配体与PCN表面的电子耦合，有效促进了激子解离和界面电荷转移。在5小时的光照下，CPB/FcMeOH的CO产量达到772.79 μmol g⁻¹，是原始CPB的4.95倍。这一高活性归因于CPB表面形成的氢键FcMeOH簇。FcMeOH分子的非极性破坏和强偶极矩增强了FcMeOH配体与CPB表面的电子耦合，降低了表面势垒能。因此，促进了量子限域域中多激子的解离。瞬态吸收光谱证实，CPB/FcMeOH表现出优化的激子行为，具有快速的内部弛豫、捕获和短的复合时间，使光生电荷能够更迅速地参与CO₂还原。
面对全球能源需求不断增长和气候变化日益严峻的挑战，开发可持续且环保的能源转换技术显得尤为迫切。光催化CO₂还原技术作为一种研究热点，旨在将CO₂转化为有价值的有机化合物，同时减少温室气体排放。然而，光催化CO₂还原是一个依赖电子的反应，在热力学和动力学上都存在巨大障碍，极大地阻碍了CO₂的活化转化。因此，开发具有高光电转换能力、充足电子供应以及高而稳定催化活性的光催化剂至关重要。
近年来，钙钛矿纳米晶（PCNs）作为一种新兴的光催化剂候选材料，因其优异的物理化学和光电特性而备受关注，如固有缺陷容忍度、高光吸收系数以及尺寸可调的光电特性。此外，PCNs展现出显著的量子限域效应，能够促进多激子的生成，并通过载流子倍增或多光子吸收形成离域激子，为生成更多电子和提高CO₂还原效率提供了可能。然而，量子限域效应也带来了挑战，即将激子波函数限制在PCNs内，显著增加了激子的束缚能，从而大幅降低了界面处的激子解离和电荷转移效率，进而影响了CO₂的还原。
值得注意的是，Wu等人合成了由花瓣状硫化镉（CdS）纳米颗粒和硫掺杂氮化碳（SCN）组成的光催化剂，CdS与SCN之间存在强电子耦合，提高了电荷分离效率和光催化双酚A降解性能。先前的研究表明，配体工程可以有效调控PCNs与配体之间的电子耦合，实现多激子的有效利用。所有这些研究表明，配体调控的激子解离过程高度依赖于配体分子与PCNs表面之间的电子耦合强度。更强的电子耦合能更有效地调节激子内电子-空穴对之间的库仑相互作用，从而降低激子束缚能，增强激子解离。因此，通过调整配体与材料表面之间的相互作用力，特别是电子耦合程度，对于优化PCNs中的激子行为、揭示多激子高效利用的机制至关重要。
MC-SPB10
1、催化剂制备：采用热注射法合成了CPB。Cs2CO3（0.225 g）、OA（1 mL）和ODE（10 mL）在Ar下加热到120℃，提高到150℃，然后冷却到110℃作为油酸前驱体。将PbBr2（0.207 g）、OAm（1.5 mL）、OA（1.5 mL）和ODE（15 mL）在Ar下加热至120℃ 1h，升高至150℃，注入油酸前驱体（1.2 mL），5s后在冰浴中冷却至室温。分别将Fc和FcMeOH分别加入甲苯CPB溶液中，通过搅拌充分反应制备相应配体修饰的光催化剂。
2、催化剂性能测试：将制备的光催化剂超声波分散在甲苯中。溶液均匀分布在孔径为0.25 μm的玻璃纤维膜上。然后，将样品膜放入真空烤箱中，以除去多余的甲苯溶液。在光催化反应中，将样品膜放置在一个全封闭的石英反应器中，通过引入含有微量水蒸气的纯二氧化碳，将残留的O2和其它外来气体完全清除。同时，为了消除辐射的热效应，在反应器外加入循环水，使温度保持在20℃,用MC-SPB10光催化系统进行测试。
3、平均产量、产率：154.56 μmol g−1 h−1
4、最高产量、产率：191.10 μmol g−1 h−1
本研究针对钙钛矿纳米晶（PCNs）在光催化CO₂还原过程中激子解离效率低的问题，通过配体工程策略，成功合成了二茂铁甲醇（FcMeOH）功能化的CsPbBr₃（CPB/FcMeOH）光催化剂。研究的核心在于利用FcMeOH分子间形成的氢键簇所产生的强偶极矩效应，调控FcMeOH配体与CPB表面之间的电子耦合作用，从而显著提升了激子解离效率和界面电荷转移效率。
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