文献奖励丨南京航空航天大学:秦亚雷、方帆等人凭借使用我们MC镁瑞臣的产品,发表了最新光催化研究成果!
发表期刊:ACS Catalysis
文章题目:La, Al-Codoped SrTiO3 as an Efficient Photocatalyst in Overall Water Splitting: Significant Surface Engineering Effect on Defect Engineering
第一作者:秦亚雷、方帆
通讯作者:常焜
发表单位:南京航空航天大学 材料科学与技术学院
实验方向:光催化
影响因子:13.084
抑制SrTiO₃钙钛矿晶格中氧空位和Ti₃+等缺陷的形成,被认为是提高整体水分解反应光催化性能的有效方法。本研究通过固相处理法合成了一系列掺杂La和Al的SrTiO₃催化剂。适量的La₃+和Al₃+离子掺入钙钛矿中,可减少缺陷,从而提升光催化性能。Al₃+离子掺入会引入氧空位,导致Ti₃+离子数量减少。在缺陷工程过程中,由于Al₃+的引入,更多的Sr₂+会沉淀到钙钛矿表面。因此,通过适当的La₃+离子掺入进行表面工程,有助于晶格畸变,使表面Sr₂+重新进入钙钛矿晶格,促进Ti₃+向Ti₄+的转化。同时,La₃+离子掺入也有助于减少氧空位。因此,La₃+掺入量与整体水分解光催化性能之间的本质关系得以重新认识。ve aled。optimized0.6% La和1%Al的codo ped SrTiO₃样品负载Rh(0.1 wt%)/Cr₂O₃(0.0 5 wt%)/CoOOH(0.0 5 wt%)表现出最高的活性和良好的稳定性,气体生成速率为1.79 mmol·h⁻ ¹(H₂)和0.91 mmol·h⁻ ¹(O₂)。相比之下,在365 nm辐照下,表观量子效率为78.43%。关键词:光催化,整体水分解,La,Al-codopedSrTiO3,表面Sr2+,缺陷工程
随着全球人口增长和经济发展,对化石燃料的需求不断增加,而化石燃料在地球上的储量有限。此外,化石燃料的使用对环境造成了巨大压力,如温室效应。因此,近几十年来,研究人员越来越关注可再生清洁能源的开发。其中,通过光催化全水分解将太阳能转化为可持续的氢能被认为是一种非常满意的途径。同时,光催化剂的设计和开发至关重要。一些具有半导体特性的金属氧化物,如带隙能量为3.2 eV的钛酸锶,已被公认为在紫外光照射下无需外加电位即可用于全水分解的理想光催化剂。
论文第一作者为:秦亚雷、方帆
论文通讯作者为:常焜
本文使用设备
催化剂制备:主要利用助熔剂采用熔盐法制备La, Al共掺杂SrTiO3纳米颗粒。首先将La2O3在1273 K温度下预处理12小时,而后将商业SrTiO3纳米颗粒与Al2O3和La2O3按照化学计量比混合,同时加入上述混合物15倍质量的SrCl2·6H2O,并加入无水乙醇在研钵中湿法研磨30分钟,干燥后收集样品防止刚玉坩埚在马弗炉中1423 K温度下煅烧15小时。其中Al3+的掺杂量为1% (摩尔比),主要考察La3+掺杂对光催化剂性能的影响,掺杂量为0.2%-1% (摩尔比)。采用分步光沉积法依次沉积0.1 wt% Rh,0.05 wt% Cr2O3和0.05 wt% CoOOH,其中La, Al (0.6, 1.0)-STO的性能最佳,达到1.79 mmol·h−1 (H2)和0.91 mmol·h−1 (O2)。
催化剂性能测试:采用北京镁瑞臣有限公司设计的封闭式气体循环智能化测试系统(如图所示)。将80 mg粉体催化剂加入80 mL纯水中,放置光催化反应装置超声分散,并接入封闭式气体循环测试系统,采用300 W氙灯(>300 nm, 镁瑞臣有限公司)照射,产出气体定时智能采样进入色谱分析,从而获得光催化剂纯水全分解的性能。
本研究表明,通过向钛酸锶中引入镧和铝离子是减少氧空位和Ti³⁺数量的有效策略。铝离子掺杂导致Ti³⁺向Ti⁴⁺的转化,并倾向于表现出p型半导体特性。镧离子掺杂可以平衡铝离子的影响,减少氧空位数量,并逆转半导体转化趋势。此外,表面沉淀的Sr²⁺离子在镧离子掺杂时会重新进入钙钛矿晶格,进一步促进Ti³⁺向Ti⁴⁺的转化。这些变化最终导致缺陷减少,光催化产氢和产氧活性增强。本研究为未来设计基于钛酸锶的光催化剂提供了有意义的指导。
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