MC镁瑞臣论文奖励丨西安工程大学:刘甜、朱炜凭借使用我们MC镁瑞臣的产品,发表了最新光解水的研究成果!
发表期刊:Advanced Science
文章题目:Preparation of Structure Vacancy Defect Modified Diatomic-Layered g-C3N4 Nanosheet with Enhanced Photocatalytic Performance
第一作者:刘甜(硕士)、朱炜(副教授)
通讯作者:李云锋(教授)
发表单位:西安工程大学
实验方向:光解水制氢
石墨碳氮化物(g-C3 N4)在没有其他物种辅助的情况下进行结构自改性已引起广泛关注。本研究通过在石英管中真空气氛下热处理块状g-C3 N4,合成了结构空位缺陷改性的双原子层g-C3 N4纳米片(VCN),该过程将产生压力-热双重驱动力,促进g-C3 N4的剥离和结构空位的形成。制备的VCN具有较大的比表面积和丰富的孔隙结构,为催化反应提供了更多的活性中心。此外,VCN样品中形成的特殊缺陷水平可以在光激发阶段产生更高的激子密度。同时,由于超薄结构(≈1.5纳米),这相当于两层石墨碳氮化物原子层。此外,缺陷水平缓解了纳米级g-C3 N4量子尺寸效应导致的带隙增大的缺点,从而实现了良好的可见光利用。因此,VCN样品在氢气生产和典型抗生素的光降解方面表现出优异的光催化性能。
光催化技术因其能为严重的环境和能源问 题提供有前景的解决方案而引起了极大的 研究兴趣。[1–5]光催化剂可以将太阳能 转化为化学能,用于各种领域,如污染物 降解、[6–8]氢气生产、[9–11]二氧化 碳还原[12–14]和氮固定。[15–17]到目 前为止,已经开发并应用了大量材料以提 高光催化性能。[18–24]然而,可持续且 高效的可见光光催化剂的合理设计仍然是 最具挑战性的任务。[25–29]例如,只有 当光催化剂从太阳能到氢气(STH)的转 换效率超过10%时,才能与传统的氢气生 产技术相竞争。目前,由于可调带结构的 低成本无金属光催化剂在光催化能量转换 中得到了广泛开发,因为 其持续可用性和经济适应性。[30–34]其中,石墨碳氮化 物(g-C3 N4)因其王等人的开创性工作而受到广泛关注。[ 35]作为一种π共轭无金属聚合物,g-C3 N4表现出合适的能 带结构、简单的制备方法和优异的结构稳定性。然而,g-C3 N4固有的缺点,包括小比表面积、可见光吸收效 率低和电荷快速复合,极大地限制了其光催化性能。为了克服上述缺点,研究人员开发了多种策略来提高g-C3 N4的光催化性能,例如元素掺杂、[36–38]形貌调节、[39– 41]构建异质结、[42–44]缺陷工程化、[45–47]等。在这些 方法中,对g-C3 N4结构进行缺陷功能化是一种常见且可行的 策略,可以提高光催化转化效率。向二维g-C3 N4框架中引入 缺陷显著提高了其光催化活性,通过优化电子能带结构来提 高光学利用能力和载流子转移动力学。Yu等人[48]通过尿素 和富马酸的一锅热聚合制备了含有氮空位的g-C3 N4。结果表 明,含有氮的g-C3 N4
论文第一作者为:刘甜(硕士)、朱炜(副教授)
论文通讯作者为:李云锋(教授)
通过氢气的产生和CIP和TC抗生素的降解来评估GCN、NCN和 VCN光催化剂的光催化活性。使用TEOA作为空穴清除剂,在 300瓦氙灯(λ > 420纳米,Merry Change,MCF300B)下, 评估了负载1重量百分比铂的光催化剂制备的光催化氢气生 成。如图5A所示,GCN、NCN和VCN样品在光照两小时后的H2生 成量分别为约1.34、3.88和10.24 mmol g-1。VCN样品显示出 最高的H2生成速率,为5.12 mmol h-1 g-1,分别比GCN和NCN 样品高7.64倍和2.64倍(图5B)。VCN的氢气生成还用于研究 不同波长(420、450、475和520纳米)下的光照效果(图5 C),可以看出H2的生成量符合VCN样品的光吸收特性。VCN的 表观量子效率(AQE)在420纳米处测试为12.2%,远高于 GCN(2.51%)和NCN(4.24%)。
本文使用设备
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催化剂制备:通过在真空气氛下高温煅烧块状石墨相氮化碳,由于压力-热的双重驱动,合成了具有结构缺陷的超薄氮化碳纳米片。
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催化剂性能测试:采用北京镁瑞臣有限公司设计的封闭式气体循环智能化测试系统(如图所示)。将30 mg粉体催化剂加入50 mL纯水中,放置光催化反应装置超声分散,并接入封闭式气体循环测试系统,采用300 W氙灯(>300 nm, 镁瑞臣有限公司)照射,产出气体定时智能采样进入色谱分析,从而研究光催化剂分解水制氢的性能。
综上所述,成功制备了结构空位缺陷修饰的超薄gC3 N4纳米 片,具有高效光催化性能。形成的空位缺陷和超薄结构的VCN 样品在光激发阶段可以产生更高的激子密度,随后由于传输 路径大大缩短和局域电荷重新分布,光生电荷会迅速转移到 VCN表面。此外,缺陷能级还减轻了纳米尺度g-C3 N4量子尺 寸效应导致带隙增大的缺点,从而实现良好的可见光利用。因此,VCN表现出较高的光催化产氢速率。
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202302503
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